Seit den 1840er Jahren besuchten Entdecker wie EJ Eyre und Goldsucher wie BH Babbage die Gegend von Arkaroola auf der Suche nach Reichtum – sie waren auf der Suche nach Gold, fanden aber stattdessen nur begrenzte Vorräte an Kupfer. Zahlreiche kleine Minen wurden eröffnet, erwiesen sich als unrentabel und wurden wieder geschlossen. Die Ruinen von Bolla Bollana und Yudnamutana zeugen vom Optimismus der frühen Bergleute. WB Greenwood entdeckte 1903 im Corundum Camp Saphire, Rubine und „orientalische Smaragde“, diese waren jedoch nicht von Edelsteinqualität und der Abbau war unrentabel.

Auch die Entdeckung von Radiumerz in der Nähe von Mt. Painter durch WB Greenwood im Jahr 1910 versprach einen „Boom“, der nie eintrat. Die Erzproben wurden nach Adelaide geschickt, wo ein junger (späterer Sir) Douglas Mawson für die Identifizierung der Uranmineralien verantwortlich war. In begrenztem Umfang wurde Bergbau betrieben, wobei das Erz mithilfe von Kamelen aus dem Gebiet abtransportiert wurde.

Um 1900 hatten sich Hirten auf dem größten Teil des Landes rund um Arkaroola niedergelassen. Aber die unzugängliche, unglaublich zerklüftete, halbtrockene Landschaft rund um Mount Painter war für die frühen Siedler entschieden unattraktiv und blieb isoliert. Bis Mitte der 1930er Jahre waren etwa 61.000 Hektar dieser isolierten Region von örtlichen Hirten eingezäunt worden, um die zahlreichen Dingos, Kamele, Esel, Ziegen und andere Wildtiere von den Schafen auf den Nachbargrundstücken fernzuhalten.

Das Gebiet wurde schnell von Ungeziefer befallen und stark degradiert. Im Jahr 1937 erhielten „Smiler“ und Bently Greenwood – die Söhne von WB Greenwood – das Grundstück von der südaustralischen Regierung als Preis für die Ausrottung und Bekämpfung des Ungeziefers und die Instandhaltung der Zäune. Diese robusten Brüder machten sich daran, die Arkaroola Pastoral Station zu gründen. In guten Jahren konnten auf dem Grundstück 7.000 Schafe gehalten werden, doch in diesen Jahren gab es nur wenige Schafe. Zu den besten Zeiten war Arkaroola aufgrund seines rauen Geländes nur ein marginales Schafland. Eine Musterung war nahezu unmöglich.

„Das Juwel der Flinders Rangers, ein Paradies für Geologen“

Der erste Weg in das Kernland von Mt. Painter wurde 1944 vom Bergbauministerium am Radium Creek angelegt, als die südaustralische Regierung die Mine im Rahmen der Suche nach spaltbarem Uran durch die alliierten Streitkräfte des Zweiten Weltkriegs wiedereröffnete. Der Regierungsgeologe Reg Sprigg, der zuvor zwischen 1937 und 1940 als Schüler von Sir Douglas Mawson Arkaroola besucht hatte, wurde aus der Armee entlassen, um bei der Beurteilung des Uranpotenzials des Gebiets zu helfen. Sir Douglas Mawson beschrieb die Gegend um Arkaroola als „Juwel der Flinders Rangers: ein Paradies für Geologen“.

Als Geologe/Biologe sah Reg die Notwendigkeit, die Region zu schützen.

Der erste Versuch einer touristischen Entwicklung in der Gegend erfolgte im Jahr 1923, als Dr. Charles Fenton an den radioaktiven Paralana Hot Springs, die sich an der Ostgrenze von Arkaroola befinden, ein primitives „Heilbad“ errichtete. Dieses Projekt war aufgrund seiner Isolation von Anfang an zum Scheitern verurteilt; harte Bedingungen und schockierender Zugang. Er brachte nur eine Gruppe von Patienten zu den Quellen und es wurden keine Nachuntersuchungen durchgeführt, um die langfristigen Auswirkungen ihres Besuchs festzustellen.

Im Jahr 1948 ermutigte Premierminister (später Sir) Thomas Playford eine Gruppe von Unternehmern aus Sydney, die daran interessiert waren, den Paralana-Vorschlag „Health Spa“ wiederzubeleben. Reg Sprigg wurde beauftragt, die Interessentengruppe durch die Flinders Rangers zu leiten und nach alternativen Aussichten für ein Resort zu suchen. Diese Reise führte schließlich dazu, dass Wilpena Pound als Standort für das „Pleasure Resort“ der Flinders Rangers ausgewählt wurde.

Etwa zur gleichen Zeit versuchten die Greenwood-Brüder erfolglos, Arkaroola für touristische Zwecke zu verkaufen. Im Jahr 1965 machte sich die Familie Sprigg Sorgen über den zunehmenden regionalen Verfall von Arkaroola. Sie setzten sich erfolglos dafür ein, dass der Staat im Interesse des Umweltschutzes das 61.000 Hektar große Grundstück übernimmt. Im Jahr 1967 stand das Anwesen zum Verkauf, und auf Anregung des Vorsitzenden des Pastoralausschusses kaufte die Familie Sprigg das Anwesen und erhielt die Erlaubnis, mit der Viehzucht zu beginnen. Zunächst mussten im Rahmen der pastoralen Pachtbedingungen etwa 3.000 Schafe auf dem Grundstück gehalten werden, doch schließlich wurde die Erlaubnis erteilt, den Bestand in Arkaroola vollständig abzubauen, um „das Grundstück zu Erhaltungszwecken ruhen zu lassen“.

Mitte 1968 entstand 5 km westlich des ursprünglichen Station Homestead (heute ein Privathaus) das neue Arkaroola Village. Über 150 Kilometer Straßen und Wege wurden angelegt, um den Zugang zu einigen der schönsten Gebiete Südaustraliens zu ermöglichen. Es ist eines der isoliertesten Australiens; Selbstversorgende Dörfer mit eigenen Stromerzeugungs- und Wassersammelsystemen.

Nach langen Verhandlungen gelang es der Familie Sprigg, Arkaroola als Naturschutzgebiet (1969) und als historisches Reservat (1970) zu registrieren. Dieser gemeinsame Schutzstatus wurde 1972 von der südaustralischen Regierung ohne Begründung zurückgezogen und schließlich 1996 wieder eingeführt. Das Arkaroola Sanctuary bleibt vollständig in Privatbesitz, wobei die gesamte Entwicklung unter der Kontrolle der Familie Sprigg steht.