Dal 1840, esploratori come EJ Eyre e cercatori tra cui BH Babbage hanno frequentato l'area di Arkaroola in cerca di ricchezza: cercavano oro ma invece trovarono solo scorte limitate di rame. Numerose piccole miniere furono aperte, si rivelarono non redditizie e furono chiuse di nuovo. Le rovine di Bolla Bollana e Yudnamutana testimoniano l'ottimismo dei primi minatori. WB Greenwood scoprì zaffiri, rubini e 'smeraldi orientali' a Corundum Camp nel 1903, ma questi non erano di qualità gemma e l'estrazione mineraria non era redditizia.

Nel 1910, anche la scoperta del minerale di radio vicino al Monte Painter da parte di WB Greenwood prometteva un "boom" che non si verificò mai. I campioni di minerale furono inviati ad Adelaide dove un giovane (in seguito Sir) Douglas Mawson era responsabile dell'identificazione dei minerali di uranio. L'estrazione mineraria è stata effettuata in modo limitato rimuovendo il minerale dall'area tramite l'uso di cammelli.

Nel 1900, i pastori si erano stabiliti sulla maggior parte del territorio circostante Arkaroola. Ma la campagna inaccessibile, incredibilmente aspra e semiarida attorno al Monte Painter era decisamente poco attraente per i primi coloni e fu lasciata isolata. Verso la metà degli anni '30, circa 61.000 ettari di questa regione isolata erano stati recintati dai pastori locali per tenere lontani i numerosi dingo, cammelli, asini, capre e altri animali selvatici dalle pecore delle proprietà vicine.

L'area venne rapidamente infestata da parassiti e gravemente degradata. Nel 1937 "Smiler" e Bently Greenwood, i figli di WB Greenwood, ottennero la proprietà dal governo del Sud Australia per il prezzo dell'eradicazione e del controllo dei parassiti e del mantenimento delle recinzioni. Questi coraggiosi fratelli iniziarono a fondare la Stazione Pastorale di Arkaroola. Negli anni buoni nella proprietà si potevano trasportare 7.000 pecore, ma questi anni erano pochi e rari. Nel migliore dei casi, Arkaroola era solo un paese marginale di pecore a causa del suo terreno accidentato. Il raduno era quasi impossibile.

''Il gioiello dei Flinders Rangers, il paradiso dei geologi''

Il primo sentiero nel cuore del Monte Painter fu scavato lungo il Radium Creek dal Dipartimento delle Miniere nel 1944, quando il governo del South Australia riaprì la miniera come parte della ricerca di uranio fissile da parte delle forze alleate della Seconda Guerra Mondiale. Il geologo governativo Reg Sprigg, che aveva precedentemente visitato Arkaroola come studente di Sir Douglas Mawson tra il 1937 e il 1940, fu ritirato dall'esercito per aiutare a valutare il potenziale di uranio dell'area. Sir Douglas Mawson ha descritto l'area di Arkaroola come il "gioiello dei Flinders Rangers: un paradiso per i geologi".

In qualità di geologo/biologo, Reg ha ritenuto necessario proteggere la regione.

Il primo tentativo di sviluppo turistico nell'area avvenne nel 1923, quando il dottor Charles Fenton creò un primitivo "centro benessere" presso le radioattive Paralana Hot Springs, che si trovano sul confine orientale di Arkaroola. Questo progetto era destinato a fallire fin dall'inizio a causa del suo isolamento; condizioni difficili e accesso scioccante. Ha portato solo un gruppo di pazienti alle sorgenti e non è stato effettuato alcun follow-up per determinare gli effetti a lungo termine della loro visita.

Nel 1948 il Premier (in seguito Sir) Thomas Playford incoraggiò un gruppo di imprenditori di Sydney interessati a rilanciare la proposta di Paralana "Health Spa". Reg Sprigg è stato incaricato di guidare il gruppo di parti interessate attraverso i Flinders Rangers, cercando prospettive alternative per un resort. Questo viaggio portò alla scelta finale di Wilpena Pound come sito per il "Pleasure Resort" dei Flinders Rangers.

Più o meno nello stesso periodo, i fratelli Greenwood tentarono senza successo di svendere Arkaroola per scopi turistici. Nel 1965 la famiglia Sprigg si preoccupò del peggioramento del degrado regionale di Arkaroola. Hanno fatto una campagna senza successo affinché lo Stato rilevasse la proprietà di 61.0000 ettari nell'interesse della conservazione ambientale. Nel 1967 la proprietà fu messa in vendita e, incoraggiata dal presidente del consiglio pastorale, la famiglia Sprigg acquistò la proprietà e ottenne il permesso di iniziare a rimuovere il bestiame. All'inizio, circa 3.000 pecore dovevano essere tenute nella proprietà in base ai requisiti di locazione pastorale, ma alla fine fu concesso il permesso di svuotare completamente Arkaroola per "lasciare riposare la proprietà a fini di conservazione".

Verso la metà del 1968 fu creato il nuovo Arkaroola Village 5 km a ovest dell'originale Station Homestead (ora una residenza privata). Sono stati creati oltre 150 chilometri di strade e piste per consentire l'accesso ad alcuni dei terreni più magnifici dell'Australia Meridionale. È uno dei luoghi più isolati dell'Australia; villaggi autosufficienti con i propri sistemi di produzione di energia e di raccolta dell’acqua.

Dopo molte trattative, la famiglia Sprigg riuscì a far dichiarare Arkaroola un santuario della fauna selvatica (1969) e una riserva storica (1970). Questo status di riserva congiunta è stato ritirato senza spiegazione dal governo del South Australia nel 1972 e infine ripristinato nel 1996. Il Santuario di Arkaroola rimane interamente di proprietà privata, con tutto lo sviluppo sotto il controllo della famiglia Sprigg.