Depuis les années 1840, des explorateurs tels que EJ Eyre et des prospecteurs dont BH Babbage ont fréquenté la région d'Arkaroola à la recherche de richesses : ils cherchaient de l'or mais n'ont trouvé que des réserves limitées de cuivre. De nombreuses petites mines ouvertes, se révélèrent non rentables et fermées à nouveau. Les ruines de Bolla Bollana et de Yudnamutana témoignent de l'optimisme des premiers mineurs. WB Greenwood a découvert des saphirs, des rubis et des « émeraudes orientales » à Corundum Camp en 1903, mais ceux-ci n'étaient pas de qualité gemme et l'exploitation minière n'était pas rentable.

En 1910, la découverte de minerai de radium près du mont Painter par WB Greenwood promettait également un « boom » qui ne s'est jamais produit. Les échantillons de minerai ont été envoyés à Adélaïde où le jeune (plus tard Sir) Douglas Mawson était chargé d'identifier les minéraux d'uranium. Une exploitation minière limitée a été réalisée, le minerai étant retiré de la zone grâce à l'utilisation de chameaux.

En 1900, les éleveurs s'étaient installés sur la plupart des terres entourant Arkaroola. Mais la campagne semi-aride, inaccessible et incroyablement accidentée autour du mont Painter, était décidément peu attrayante pour les premiers colons et est restée isolée. Au milieu des années 1930, environ 61 000 hectares de cette région isolée avaient été clôturés par les éleveurs locaux pour éloigner les nombreux dingos, chameaux, ânes, chèvres et autres animaux sauvages des moutons des propriétés voisines.

La zone fut rapidement infestée de vermine et gravement dégradée. En 1937, « Smiler » et Bently Greenwood – les fils de WB Greenwood – reçurent la propriété du gouvernement sud-australien pour le prix de l'éradication et du contrôle de la vermine et de l'entretien des clôtures. Ces frères courageux entreprirent de créer la station pastorale Arkaroola. Dans les bonnes années, 7 000 moutons pouvaient être transportés sur la propriété, mais ces années étaient rares. Dans le meilleur des cas, Arkaroola n'était qu'un pays ovin marginal en raison de son relief accidenté. Le rassemblement était presque impossible.

''Le joyau des Flinders Rangers, un paradis pour les géologues''

La première piste menant au cœur du mont Painter a été creusée le long de Radium Creek par le ministère des Mines en 1944, lorsque le gouvernement sud-australien a rouvert la mine dans le cadre de la recherche d'uranium fissible par les forces alliées de la Seconde Guerre mondiale. Le géologue gouvernemental Reg Sprigg, qui avait déjà visité Arkaroola en tant qu'élève de Sir Douglas Mawson entre 1937 et 1940, a été retiré de l'armée pour aider à évaluer le potentiel en uranium de la région. Sir Douglas Mawson a décrit la région d'Arkaroola comme le « joyau des Flinders Rangers : un paradis pour les géologues ».

En tant que géologue/biologiste, Reg a vu la nécessité de protéger la région.

La première tentative de développement touristique dans la région a eu lieu en 1923 lorsque le Dr Charles Fenton a installé un « spa de santé » primitif aux sources chaudes radioactives de Paralana, situées à la limite est d'Arkaroola. Ce projet était voué à l'échec dès le départ en raison de son isolement ; des conditions difficiles et un accès choquant. Il n'a amené qu'un seul groupe de patients aux sources et aucun suivi n'a été effectué pour déterminer les effets à long terme de leur visite.

En 1948, le premier ministre (plus tard Sir) Thomas Playford a encouragé un groupe d'entrepreneurs de Sydney qui souhaitaient relancer le projet de « spa de santé » de Paralana. Reg Sprigg a été chargé de diriger le groupe de parties intéressées par l'intermédiaire des Flinders Rangers, à la recherche d'autres perspectives de villégiature. Ce voyage a conduit à la sélection éventuelle de Wilpena Pound comme site du « Pleasure Resort » des Flinders Rangers.

À peu près au même moment, les frères Greenwood tentent en vain de vendre Arkaroola à des fins touristiques. En 1965, la famille Sprigg s'est inquiétée de l'aggravation de la dégradation régionale d'Arkaroola. Ils ont fait campagne en vain pour que l'État reprenne la propriété de 61 000 hectares dans l'intérêt de la conservation de l'environnement. En 1967, la propriété a été mise en vente et, encouragée par le président du conseil pastoral, la famille Sprigg a acheté la propriété et a obtenu l'autorisation de commencer à évacuer le bétail. Au début, environ 3 000 moutons devaient être gardés sur la propriété en vertu des exigences du bail pastoral, mais finalement l'autorisation a été accordée de déstocker entièrement Arkaroola afin de « mettre la propriété au repos à des fins de conservation ».

Au milieu de 1968, le nouveau village d'Arkaroola a été créé à 5 km à l'ouest de la Station Homestead d'origine (aujourd'hui une résidence privée). Plus de 150 kilomètres de routes et de pistes ont été créés pour permettre l'accès à certains des terrains les plus magnifiques d'Australie du Sud. C'est l'un des plus isolés d'Australie ; villages autonomes dotés de leurs propres systèmes de production d’électricité et de collecte d’eau.

Après de nombreuses négociations, la famille Sprigg a réussi à faire inscrire Arkaroola comme réserve faunique (1969) et réserve historique (1970). Ce statut de réserve commune a été retiré sans explication par le gouvernement sud-australien en 1972, et finalement rétabli en 1996. Le sanctuaire d'Arkaroola reste entièrement une propriété privée, tous les développements étant sous le contrôle de la famille Sprigg.